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题名: 青藏高原大气有机卤和多环芳烃类污染物季节变化与空间分布研究
作者: 龚平
答辩日期: 2011-05-01
导师: 姚檀栋 ; 王小萍
专业: 自然地理学
授予单位: 中国科学院研究生院
授予地点: 北京
学位: 博士
关键词: 有机卤污染物 ; 多环芳烃 ; 季节变化 ; 空间分布 ; 长距离大气传输 ; 大气被动采样器
摘要:

持久性有机污染物(Persistent Organic Polluants,POPs)因其高毒性、高致癌性和环境持久性而受到广泛关注。POPs具有半挥发性,能够因环境温度的变化而进入大气或沉降到地表,可以经过长距离大气传输(long-range atmospheric transport,LRAT)而在偏远地区和极地地区聚集。青藏高原被称为世界“第三极”,具有高海拔、低气温的特点,其周边地区大量使用有机氯农药、多氯联苯和多溴联苯醚等POPs,这些污染物在印度季风和西风的作用下,可能进入青藏高原。本文使用大气大流量主动采样器在拉萨进行了为期半年的气态及大气颗粒物样品的采集,用以研究拉萨大气中有机卤(滴滴涕、六六六、硫丹、多氯联苯)和多环芳烃类污染物的季节变化;并使用XAD被动采样器在青藏高原建立了被动采样网络,采集了大气POPs年均综合样品(2007-2008),研究了青藏高原大气有机卤污染物(滴滴涕、六六六、硫丹、六氯苯、多氯联苯、多溴联苯醚)和多环芳烃的空间分布。取得的主要成果有:

在拉萨,大气有机卤污染物的浓度分别为(pg/m³):六六六(HCHs),6.4-30.1;滴滴涕(DDTs),0.9-49.9;硫丹(endosulfans,4.8-28.3;多氯联苯(PCBs),3.3-45.4。季风期大气有机卤污染物的浓度高于非季风期的浓度。监测器内,大气DDTsendosolfans的最高浓度出现在八月;而HCHs的最高浓度则出现在六月。八月,部分气团来自于DDTsendsolfans浓度较高的东南亚和华南地区,这造成了拉萨大气中相应污染物的相对高值;六月,HCHs浓度的最高值与印度北部和巴基斯坦的气团相联系,这些地区为传统的农业种植区,可能大量使用农药。总之,拉萨大气有机卤污染物的季节变化与气团方向(季风系统)紧密联系。此外,拉萨季风期大气DDTs的浓度也受到了少量当地农药使用的影响。

拉萨大气中多环芳烃(PAHs)的浓度为11,4-72.5nm/m³(气态+颗粒态)。拉萨大气PAHs呈现非季风期浓度高于季风期浓度的趋势。这一变化特征与气候要素的影响有关。温度是气候要素中影响PAHs浓度的主要因素,高温时边界层高度升高,有利于污染物的扩散,反之亦然。拉萨大气PAHs的气固分配同样具有季节变化特征,大分子PAHs在非季风期(低温)更倾向于聚集在大气颗粒物上。PAHs主要通过燃料燃烧产生,拉萨大气PAHs主要来自于交通排放,此外,宗教活动(烧香)可能是苯[a]芘(Bap)的主要来源。T1.75

XAD被动采样器在青藏高原应用时采样速率的计算方法为:   2.14。由此计算出在青藏高原各采样点XAD被动采样器的采用效果为2.2-3.3m³/day(平均为2.7±0.3m³/day)。基于XAD被动采样网络采集的青藏高原大气中气态DDTsHCHs、α-endosulfanPCBs、六氯苯(HCB)、多溴联苯醚(PBDEs)和PAHs的浓度分别为5-750.1-360.1-101.8-8.22.8-800.1-8.3pg/m³和0.6-59.3ng/m³。大气DDTs的最高值出现在昌都,采样点与农田相邻,本地的农业活动可能是DDTs具有高值的原因;HCHs的最高值出现在中印边境附近的高海拔(>4000m)采样点上,这说明青藏高原大气HCHs的空间分布可能受到南亚污染物长距离大气传输的影响;HCBPCBsPBDEsPAHs的最高浓度都出现在波密,该采样点附近频繁的森林火灾导致这些化合物的排放。同时,受林火高温的影响,多种污染物从森林土壤中再会发,使波密大气中中其他化合物的浓度也相对偏高。此外,PAHs浓度在人口密集的城市表现出了相对较高值,且浓度与当地人口数量呈现正相关关系,说明人口密集度也是影响大气PAHs空间分布的因素;而珠峰、纳木错的浓度则最低。从青藏高原区域尺度上来看,有机卤污染物和多环芳烃浓度大多与中国和世界其他背景地区的浓度相当。但部分采样点的DDTsHCBPAHs等污染物的浓度以及PAHs的致癌风险(苯并[a]芘当量值,即BaPE)高于背景地区,但低于人类活动频繁的城市和乡村地区,这说明尽管在青藏高原存在零星的POPs排放,但其整体污染水平很低。

语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://ir.itpcas.ac.cn/handle/131C11/1612
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龚平.青藏高原大气有机卤和多环芳烃类污染物季节变化与空间分布研究[博士].北京.中国科学院研究生院.2011
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